美國能源部艾姆斯實驗室的科學家們開發(fā)了一種新的計算模型，這使他們開發(fā)最強大的研究工具之一的潛力更大。

化學家的武器庫中特別重要的工具是核磁共振(NMR)光譜。NMR光譜儀測量原子核對射頻波激發(fā)的響應。這可以為研究人員提供有關材料(包括非晶體材料)的物理，化學和電子特性的原子級信息。動態(tài)核極化(DNP)NMR是NMR的“超”版本，它激發(fā)自由基中未成對的電子并將其高自旋極化轉移到被分析樣品的核中，從而產(chǎn)生更快，更詳細的數(shù)據(jù)。艾姆斯實驗室已開發(fā)出DNP-NMR，可探測非常弱但重要的化學特征，并將實驗時間從數(shù)天縮短至數(shù)分鐘。

計算方法在專家對DNP-NMR的理解中起著重要作用，特別是對于改進使用DNP-NMR的實驗的設計和執(zhí)行而言。然而，到目前為止，這項工作的范圍還很有限，DNP-NMR技術的改進往往依賴于某種程度的“偶然性”，Ames實驗室的副科學家，DOE辦公室的2020年接受者Fred Perras認為?？茖W早期職業(yè)研究獎。

Perras說：“模擬DNP是一個復雜的問題。”他研究了改進NMR技術的方法，以追求Ames Laboratory在材料發(fā)現(xiàn)方面的重視。“這種復雜性來自您參與該過程的旋轉次數(shù)非常多的事實。為了重現(xiàn)實驗性增強并預測假設實驗中將要發(fā)生的事情，您確實需要能夠在與實驗中的比例相同。”

通常，這些計算將隨著系統(tǒng)中的旋轉次數(shù)成指數(shù)比例縮放。在典型的自旋動力學模擬中，最多只能旋轉5至12次。計算機沒有足夠的內(nèi)存來處理更大的事情。

研究人員根據(jù)Perras排除了不必要且昂貴的術語，簡化了仿真過程，從而使計算可以線性擴展，而不是指數(shù)級。新策略允許對具有數(shù)千個原子核的自旋系統(tǒng)進行全面模擬。

模擬已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了未知的結構特征，該結構特征允許DNP-NMR中更多的信號增強，并且該理論將來將廣泛應用于固體的各種化學研究。

發(fā)表在《物理化學快報》上的論文 “魔角旋轉動態(tài)核極化的全比例從頭算模擬”進一步討論了該研究。